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Título
Fotocatalisadores e adsorventes contendo caulinita e laponita aplicados na depuração de contaminantes orgânicos e síntese de metaloftalocianina via caulinita/nitroftalonitrilo como precursores
Otros títulos
Fotocatalizadores y adsorbentes basados en caolinita y laponita aplicados en la depuración de contaminantes orgánicos y en la síntesis de metaloftalocianina vía precursores caolinita/nitroftalonitrilo
Autor(es)
Director(es)
Assunto
Tesis y disertaciones académicas
Universidad de Salamanca (España)
Tesis Doctoral
Academic dissertations
Clay minerals
Heterogeneous Photocatalysis
Laponite
Hybrid materials
Química inorgánica
Clasificación UNESCO
23 Química
Fecha de publicación
2019
Resumo
The main challenge today is to obtain multifunctional materials that are applied to numerous processes, highlighting the processes that involve the environmental decontamination of water bodies. In this context, this Doctoral Thesis is presented in a compilation format of original research articles published in prestigious scientific journals and indexed in the scientific edition of the Journal Citation Reports. Article I presents the obtaining of composites prepared by the sol-gel method, using kaolinite, TiO2 and cobalt(II) tetracarboxyphthalocyanine. The materials obtained were duly characterized and applied in oxidation processes (degradation) of trimethoprim, caffeine and prometryn. The results showed that there was a moderate degradation of trimethoprim (30%) and prometryne (54%), and high for caffeine (90%). The obtaining of degradation byproducts was verified in all cases by mass spectrometry. Article II presents the results of the aminosilanization of laponite with ClPTES and melamine or biuret by two synthetic routes. The materials obtained were characterized and applied in trimethoprim adsorption processes. The results showed that the materials obtained have a high affinity towards the organic compound, reaching 80% elimination. Another important objective of industrial processes is to carry out these processes with lower energy and reagents expenditure, which is consistent with the precepts of green and sustainable chemistry. In this sense, Article III presents results of the synthesis of metalophthalocyanine and its immobilization in kaolinite in a single stage of reaction. The material was characterized, confirming the synthesis and immobilization of the metalophthalocyanine in the kaolinite by X-ray photoelectric spectroscopy (XPS) and nuclear magnetic resonance (NMR). The phthalocyanine formed is composed of Al (III) dissolved from the kaolinite coverslip. This process constitutes a new synthetic route for these macromolecules (metallophthalocyanines), opening new perspectives of synthesis El principal desafío hoy en día es obtener materiales multifuncionales que se apliquen a numerosos procesos, destacando los procesos que involucran la descontaminación ambiental de los cuerpos de agua. En este contexto, esta Tesis Doctoral se presenta en un formato de compendio de artículos originales de investigación publicados en revistas científicas de prestigio e indexadas en la edición científica del Journal Citation Reports. El artículo I presenta la obtención de composites, preparados por el método sol-gel, utilizando caolinita, TiO2 y tetracarboxiftalocianina de cobalto (II), por dos rutas sintéticas, ácida y básica, para estudiar las diferencias de los materiales obtenidos. Los materiales obtenidos fueron debidamente caracterizados y aplicados en procesos de oxidación (degradación) de trimetoprim, cafeína y prometrina. Los resultados demostraron que hubo una degradación moderada de trimetoprim (30%) y prometrina (54%), y elevada para la cafeína (90%). La obtención de productos intermediarios de degradación fue verificada en todos los casos por espectrometría de masas. El artículo II presenta los resultados de la funcionalización de laponita con ClPTES y dos materiales aminados, melamina y biuret, por dos rutas sintéticas: una ruta no acuosa (utilizando tolueno como disolvente) y una ruta acuosa. Los materiales obtenidos fueron caracterizados y aplicados en procesos de adsorción de trimetoprim. Los resultados demostraron que los materiales obtenidos tienen una elevada afinidad hacia el compuesto orgánico, alcanzando el 80% de eliminación. Otro objetivo importante de los procesos industriales es la realización de dichos procesos con menor gasto energético y de reactivos, lo cual va en consonancia con los preceptos de la química verde y sostenible. En este sentido, en el artículo III se presentan resultados de la síntesis de metaloftalocianina y su inmovilización en caolinita en una única etapa de reacción. El material fue caracterizado, confirmando la síntesis e inmovilización de la metaloftalocianina en la caolinita por espectroscopia fotoeléctrica de rayos X (XPS) y resonancia magnética nuclear (RMN). La ftalocianina formada está compuesta de Al (III) disuelto de la lámina de caolinita. Este proceso constituye una nueva ruta sintética para estas macromoléculas (metaloftalocianinas), abriendo nuevas perspectivas de síntesis. [POR] O grande desafio da atualidade é a obtenção de materiais multifuncionais que sejam aplicados a inúmeros processos, destacando processos que envolvam descontaminação ambiental de corpos hídricos. Nesse contexto, esta Tese de Doutorado se apresenta em um formato de um compilado de artigos originais de investigação, publicados em revistas científicas de prestígio e indexadas na edição científica do Journal Citation Reports. O Artigo I apresenta a obtenção de compósitos, preparados pelo método sol-gel, utilizando caulinita, TiO2 e tetracarboxiftalocianina de cobalto (II), mediante duas rotas sintéticas, ácida e básica, para estudar as diferenças dos materiais obtidos. Os materiais obtidos foram devidamente caracterizados e aplicados em processos de oxidação (degradação) de trimetoprim, cafeína e prometrina. Os resultados demonstram que houve degradação moderada de trimetoprim (30%) e prometrina (54%), e elevado para cafeína (90%). Foi verificada por espectrometria de massas, a obtenção de produtos intermediários de degradação em todos os casos. O Artigo II apresenta os resultados da funcionalização da laponita com ClPTES e dois compostos aminados, melamina e biureto, por duas rotas sintéticas: uma rota não aquosa (utilizando tolueno como solvente) e uma rota aquosa. Os materiais obtidos foram caracterizados e aplicados em processos de adsorção de trimetoprim. Os resultados demonstram que os materiais obtidos têm elevada afinidade com o composto orgânico, atingindo 80% de remoção. Também há um viés importante nos processos industriais, que são processos com menor gasto energético e de reagentes, que vão de acordo com os preceitos de química verde e sustentável. Nesse sentido, são apresentados no Artigo III os resultados da síntese de metaloftalocianina e sua imobilização em caulinita em uma única etapa reacional. O material foi caracterizado, confirmando a síntese e a imobilização da metaloftalocianina na caulinita por espectroscopia fotoelétrica de raios X (XPS) e ressonância magnética nuclear (RMN). A ftalocianina formada é composta por Al(III) dissolvido da lamela da caulinita. Este processo constitui uma nova rota sintética para essas macromoléculas (metaloftalocianinas), abrindo novas perspectivas de síntese.
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Tesis por compendio de publicaciones
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