Magnetotransport and photocurrent spectroscopy in 2D materials

Abstract

[EN] This thesis falls within the broad research field of 2D van der waals materials. The isolation of single-layer graphene and the subsequent discovery of several of these materials has led to the emergence of a new platform to study different physical phenomena, pushing the limits in condensed matter physics. In this thesis I present two research lines, both within this field. The first part focuses in the study of the quantum hall effect at high temperature in graphene encapsulated with h-BN. Prior to the isolation of graphene, the quantum Hall effect in 2D systems was typically observed only at low temperatures. However, the irruption of graphene allows for investigating the quantum Hall effect up to room temperature due to its large Landau level separation. In this study, through the analysis of thermallyactivated transport at filling factor 2 up to room temperature in high quality graphene devices, we reveal a new transport regime where electron-phonon scattering is the main source of dissipation in the quantum hall phase. Furthermore, we establish a link between the activation of the quantum hall effect and the quality of our devices. Thanks to van der waals heterostructures of hBN and graphene we give a further notion of the quantum hall effect, even 40 years after its discovery. The second part centers on the study of excitons in transition metal dicalchogenides (TMDs) using low temperature photocurrent spectroscopy. 2D transition metal dichalcogenides shows strongly bound excitons that largely influences its optoelectronic response. The binding energy of excitons in these materials reaches values of two orders of magnitude larger than conventional semiconductors. Therefore, 2D-TMDs are a perfect system to study excitons. Before this dissertation the main part of the research of excitonic phenomena are commonly explored using photoluminescence spectroscopy, nevertheless, this technique may not reveal non-radiative excitons. Hence, we propose the use of low temperature photocurrent spectroscopy to study excitonic physics in 2D-TMDs based devices, concretely MoS2, MoSe2 and ReS2. Photocurrent spectroscopy is a powerful technique that allows us to obtain transition linewidths of roughly 10 meV, similar to previous photoluminescence studies. Furthermore, using this technique we reveal excitonic peaks not reported in previous literature, demonstrating the potential of this technique. With our investigation we provide new insights on the excitonic physics of 2D-TMDs and we provide an experimental tool with huge possibilites in the future. Finally, I present future research topics that can be devoloped using low-temperature photocurrent spectroscopy. [ES] Esta tesis incluye el trabajo experimental realizado en dos líneas de investigación distintas, el efecto Hall cuántico medido a alta temperatura en grafeno y el estudio de espectroscopía de fotocorriente a baja temperatura en dicalcogenuros de metal de transición. Siendo diferentes, ambas comparten la investigación del mismo grupo de materiales, los materiales 2D de van der Waals. A continuación, para concluir esta disertación, analizo el trabajo realizado sobre el efecto Hall cuántico de alta temperatura y termino con una discusión sobre el trabajo relacionado con la espectroscopia de fotocorriente de baja temperatura. Finalmente, diseño una ruta de trabajo futuro a realizar luego de esta disertación reseñada brevemente en el capítulo anterior. El descubrimiento del grafeno como un material estable puso a disposición una nueva plataforma para el estudio del efecto Hall cuántico. El grafeno muestra valores de cuantización no convencionales en la conductividad Hall debido a que sus bandas muestran una relación de dispersión lineal en ausencia de un campo magnético. La cuantización de la conductividad Hall en el grafeno se describe mediante σxy = ±4e2/h(N + 1/2), siendo N el nivel de Landau, en claro contraste con los semiconductores convencionales [6, 73]. Además, la separación de energía entre los niveles de Landau ΔLL es proporcional a ± √ BN, siendo B el campo magnético, dando lugar a un valor alto de ΔLL . Desde el descubrimiento del efecto hall cuántico en los años 80 [21], este efecto se estudiaba típicamente en sistemas 2D a bajas temperaturas de unos pocos kelvin, alcanzando temperaturas de hasta nitrógeno líquido en pocos sistemas [131, 132, 133]. El grafeno cambió las reglas del juego, permitiendo el acceso al estudio del efecto hall cuántico en condiciones experimentales más amplias [76], incluso hasta temperatura ambiente [24] en campos magnéticos altos (cercanos a 30 T). Sin embargo, los estudios que involucran grafeno a temperaturas cercanas a temperatura ambiente [74, 122] se realizaron en grafeno sobre SiO2, donde la rugosidad del sustrato induce dispersión de los electrones por desorden. En estas muestras, el principal mecanismo de activación del efecto Hall cuántico es la dispersión del desorden. Esta tesis da información sobre el uso de la espectroscopía de fotocorriente a baja temperatura para el estudio de 2D-TMD. Además, este método ofrece beneficios al eliminar la necesidad de utilizar un objetivo de microscopio para enfocar el haz de luz en un área pequeña sobre la muestra. Esto hace que la espectroscopía de fotocorriente sea bastante simple en comparación con las alternativas anteriores. Todos los hallazgos realizados ponen en valor las posibilidades que ofrece esta técnica para acceder a transiciones no radiactivas en comparación con fotoluminiscencia. En nuestra investigación utilizando espectroscopía de fotocorriente hemos revelado transiciones que permanecían ocultas, incluso después de años de investigación intensiva, como la serie de Rydberg del excitón B en MoS2 o el tercer excitón neutro en ReS2. Además, hubo varios experimentos que quedaron inacabados durante este doctorado. En el capítulo 8, he presentado dos posibilidades para continuar explotando las posibilidades de la espectroscopia de fotocorriente. En primer lugar, el estudio de la posible generación de fotocorrientes dependientes de la helicidad en ReS2 y su dependencia espectral. En segundo lugar, el uso de espectroscopía de fotocorriente para estudiar las heteroestructuras de TMDs rotadas para revelar estados excitónicos de moiré. Las caracterizaciones preliminares de este fenómeno parecen prometedoras, sin embargo, es necesario profundizar en este trabajo para obtener resultados concluyentes. En el caso de generación de fotocorrientes dependientes de la helicidad en ReS2 sería necesario esclarecer si su origen proviene del propio material o de los contactos schottky del dispositivo. En el estudio de heteroestructuras moiré de TMDs, sería necesario caracterizar heteroestructuras con diferentes ángulos de rotación y diseñar dispositivos con dos puertas para controlar correctamente el nivel de dopaje del dispositivo.