Shaping light in space and time: ultrafast structured sources for attosecond and magentic field engineering

Abstract

[EN] This thesis presents a theoretical study of strong-field light-matter interactions driven by structured light, in two different scenarios. The first part focuses on the generation and amplification of strong, locally isolated, magnetic fields through the interaction of structured light beams with matter, and the exploration of one of their potential applications. Structured light beams offer the possiblity to decouple spatially the electric and magnetic field components carried by a laser beam. We investigate the amplification of the paraxial longitudinal magnetic field component of azimuthally polarized vector beams. This magnetic field is maximum in an electric field singularity and, therefore, it is locally isolated from the surrounding electric field distribution. Our study suggests that the longitudinal magnetic field carried by an azimuthally polarized laser beam can be enhanced through the interaction with tailored metallic nanoantennas. The potential applications of these strong and ultrafast isolated magnetic fields could range from the control of the magnetization dynamics in magnetic materials to atomic and molecular spectroscopy or particle manipulation. As a potential application, we explore the use of intense isolated magnetic fields to assist the high-order harmonic generation (HHG) process. Our results demonstrate that HHG assisted by magnetic fields lead to the emission of ultra-broadband, attochirp-free HHG spectra, and consequently, to near Fourier-limited attosecond pulses. The second part of this thesis is devoted to the study of HHG driven by various types of structured light fields, and the influence of these driving fields on the spatial and temporal properties of the resulting high-photon-energy radiation. We follow a double-folded strategy: the generation of novel complex structured light fields at the attosecond scale and the enhancement of the intensity and focusing properties of attosecond HHG sources. We introduce the use of hollow Gaussian driving beams in HHG to increase the intensity of attosecond pulses. Hollow Gaussian beams allow to deliver a larger amount of energy at the target compared to standard Gaussian beam schemes, while keeping the intensity below the barrier suppression regime. Our theoretical simulations demonstrate that this configuration allows for more compact HHG setups with shorter driving laser beamlines and, combined with the enhanced refocusing properties of the harmonics, lead to the generation of attosecond pulses with up to three times more peak intensity. This intensity gain could potentially allow HHG sources to become better suited for applications where high photon fluxes are required, such as nanoimaging, metrology or spectroscopy. Preliminary experimental results performed at the group of Profs. Anne L’Huiller and Cord L. Arnold, at Lund University (Sweden), corroborate the properties of the high-order harmonics driven by hollow Gaussian beams. Subsequently, we investigate the up-conversion of near-infrared spatiotemporal optical vortices (STOVs) to the extreme-ultraviolet through HHG, with high topological charges. A comprehensive theoretical framework is developed to describe the generation and propagation dynamics of extreme-ultraviolet STOVs through HHG. Our theoretical simulations are in excellent agreement with the first experimental observations of HHG driven by STOVs, performed by the group of Profs. Margaret M. Murnane and Henry C. Kapteyn at the Univeristy of Colorado at Boulder (United States). Finally, we propose a novel scheme for the generation of extreme-ultraviolet STOVs via HHG, in which all harmonic orders are emitted in the far field with the same topological charge. This approach paves the way for the synthesis of STOVs at attosecond timescales. These attosecond pulses with non-trivial topologies, coupled in the temporal and spatial domains, could be of high interest for spatiotemporal probing ultrafast electronic dynamics in novel materials or in helical circular dichroism experiments. This thesis work involves the development and understanding of several advanced numerical methods and models, such as the implementation of highly-parallelized codes for calculating the HHG response based on the three-dimensional (3D) time dependent Schrödinger equation, the development of software for computing the strong field approximation (SFA) using graphical processing units (GPUs), or the use of state-of-the-art particle-incell codes for laser-plasma interactions. In combination with thetools already existing at the Laser Applications and Photonics group (ALF) at Universidad de Salamanca, these methods have enabled the simulation of extreme scenarios for the strong-field interaction of structured laser light with matter.

[ES] Esta tesis presenta un estudio teórico de las interacciones luzmateria de campos intesos mediante luz estructurada, en dos escenarios diferentes. La primera parte se centra en la generación y amplificación de campos magnéticos intensos y localmente aislados a través de la interacción de haces de luz estructurada con la materia, así como en la exploración de una de sus posibles aplicaciones. Los haces de luz estructurada ofrecen la posibilidad de desacoplar espacialmente las componentes eléctrica y magnética de un haz láser. Investigamos la amplificación de la componente magnetica longitudinal, en régimen paraxial, en haces vectoriales con polarización azimutal. Esta componente del campo magnético alcanza su valor máximo en una singularidad del campo eléctrico y, por lo tanto, queda localmente aislado de la distribución eléctrica circundante. Nuestro estudio sugiere que el campo magnético longitudinal, transportado por un haz láser azimutalmente polarizado, puede ser amplificado mediante la interacción con nanoantenas metálicas diseñadas a medida. Las posibles aplicaciones de estos campos magnéticos intensos y ultrarrápidos podrían abarcar desde el control de la dinámica de magnetización en materiales magnéticos, hasta la espectroscopía atómica y molecular o la manipulación de partículas. Como una potencial aplicación, exploramos el uso de campos magnéticos intensos y aislados para asistir el proceso de generación de armónicos de orden elevado (HHG, por sus siglas en inglés). Nuestros resultados demuestran que el proceso HHG asistido por campos magnéticos intensos, resulta en la emisión de espectros de armónicos de orden elevado extensos sin attochirp y, en consecuencia, a la producción de pulsos de attosegundos cercanos al límite de Fourier. La segunda parte de esta tesis está dedicada al estudio del proceso HHG usando diversos tipos de campos de luz estructurada, y a la influencia de dichos campos sobre las propiedades espaciales y temporales de la radiación de alta energía resultante. Seguimos una estrategia doble: la generación de nuevos campos de luz estructurada complejos en la escala de attosegundo y la optimización de la intensidad y propiedades de focalización de las fuentes de pulsos de attosegundo. En primer lugar, introducimos el uso de hollow-Gaussian beams como haz incidente en el proceso HHG para incrementar la intensidad de los pulsos de attosegundo. Estos haces permiten entregar una mayor cantidad de energía al blanco en comparación con los esquemas gaussianos tradicionales, manteniendo la intensidad por debajo del régimen de supresión de barrera. Nuestras simulaciones teóricas demuestran que esta configuración permite sistemas HHG más compactos y que, combinados con las propiedades de refocalización de los armónicos generados, resultan en pulsos de attosegundo hasta tres veces más intensos. Esta ganancia de intensidad podría permitir que las fuentes HHG se adapten mejor a aplicaciones que requieren flujos altos de fotones, como nanoimagen, metrología o espectroscopía. Los resultados experimentales preliminares realizados en el grupo de los Profs. Anne L’Huiller y Cord L. Arnold, en la Universidad de Lund (Suecia), corroboran las propiedades de los armónicos de orden elevado generados mediante hollow-Gaussian beams. Posteriormente, investigamos la conversión de vórtices espaciotemporales ópticos (STOVs, por sus siglas en inglés) desde el infrarrojo cercano al ultravioleta extremo a través del proceso HHG, con carga topológica alta. Desarrollamos un marco teórico para describir la dinámica de generación y propagación de STOVs en el ultravioleta extremo mediante HHG. Nuestras simulaciones teóricas concuerdan de manera excelente con las primeras observaciones experimentales de HHG generados mediante STOVs, realizadass por el grupo de los Profs. Margaret M. Murnane y Henry C. Kapteyn de la Universidad de Colorado en Boulder (Estados Unidos). Finalmente, proponemos un esquema para la generación de STOVs en el ultravioleta extremo mediante HHG en el que todos los armónicos se emiten en el campo lejano con la misma carga topológica. Esta configuración permite la síntesis de STOVs en escalas de attosegundo. Estos pulsos de attosegundo con topologías no triviales, acopladas en los dominios espacial y temporal, podrían resultar de gran interés para el estudio de dinámicas electrónicas ultrarrápidas en nuevos materiales o en experimentos de dicroísmo circular helicoidal. Esta tesis implica la comprensión y el desarrollo de diversos métodos y modelos numéricos avanzados, tales como la implementación de códigos altamente paralelizados para calcular la respuesta HHG basados en la ecuación de Schrödinger dependiente del tiempo en tres dimensiones, el desarrollo de software basado en unidades de procesamiento gráfico (GPU, por sus siglas en inglés) para el cálculo de la aproximación de campo fuerte (SFA, por sus siglas en inglés), o el uso de códigos de última generación de particle-in-cell para simulaciones de interacción láser-plasma. En combinación con las herramientas existentes en el grupo de Aplicaciones de Láser y Fotónica (ALF) de la Universidad de Salamanca, estos métodos han permitido la simulación de escenarios extremos para la interacción de luz láser estructurada, en el régimen de campo intensos, con la materia.