Study of multielectron dynamics and structured laser beams in attosecond physics

Abstract

[EN] This thesis work exploits the potential of ultrashort laser pulses to explore electron dynamics in matter and generate extreme ultraviolet (EUV) or soft X-ray emission in the form of attosecond pulses with customized properties. The strong-field ionization of atoms driven by high-intensity femtosecond laser pulses is the starting point for two physical phenomena covered in this thesis manuscript: the controlled generation of ring currents and high harmonic generation (HHG). A novel method, termed current-gating, is introduced to synthesize attosecond magnetic field waveforms by temporally confining ring currents induced by circularly polarized laser fields, representing a significant advancement in ultrafast magnetism. The rest of the thesis work focuses on HHG as a nonlinear optical process that offers great possibilities to track electron dynamics (including resonances or electron-electron correlation) and to map the tunable properties of low-frequency pulses into the EUV or soft X-rays. A second plateau extending to higher photon energies than the usual HHG is found as a spectral signature of correlated back-reaction during the laser interaction with He atoms. A multi-peak harmonic signature is identified as the trace of extremely fast attosecond Rabi oscillations driven by EUV femtosecond pulses in He atoms. In collaboration with experimental groups, the investigation of diverse HHG schemes driven by structured laser beams in macroscopic gas targets leads to high harmonic beams and attosecond spatiotemporal emission with unique properties of spin and orbital angular momentum. These configurations include the generation of scalar and vectorial high-harmonic vortex beams with high topological charge, circularly polarized high-harmonic vortex beams with steady/time-varying orbital angular momentum (i.e. self-torque), and attosecond vortex pulse trains. These spatiotemporal light structures in the EUV or soft X-ray extend the prospects of attosecond science and related quantum technologies for improved imaging and spectroscopic capabilities, paving the way for triggering and probing ultrafast angular momentum lightmatter interactions. [ES] En este trabajo de tesis utilizamos pulsos láser ultracortos para explorar la dinámica de los electrones en la materia, así como para generar emisión en el rango del ultravioleta extremo (EUV) o de los rayos X blandos en forma de pulsos de attosegundo con las propiedades deseadas. La ionización de campo fuerte producida en los átomos de un gas por pulsos láser de femtosegundo de alta intensidad es el punto de partida de dos fenómenos físicos que abarcamos en esta tesis: la generación controlada de corrientes en anillo y la generación de armónicos de orden alto (HHG). Introducimos un nuevo método, denominado current-gating, para sintetizar pulsos de campo magnético de attosegundo mediante el confinamiento temporal de corrientes en anillo inducidas por pulsos láser con polarización circular, lo cual representa un avance significativo para el magnetismo ultrarrápido. El resto del trabajo de tesis se centra en la HHG como un fenómeno óptico no lineal que ofrece muchas posibilidades para investigar la dinámica de los electrones (incluyendo procesos resonantes o de correlación electrónica) y para trasladar las propiedades sintonizables de pulsos de baja frecuencia al régimen del EUV o los rayos X blandos. Como huella de un mecanismo de correlación electrónica durante la interación del láser con átomos de He, encontramos un segundo plateau que extiende la emisión de armónicos a energías más altas que la HHG habitual. También identificamos una estructura multipico en los armónicos como traza de oscilaciones de Rabi de attosegundo guiadas por pulsos de femtosegundo EUV en átomos de He. En colaboración con grupos experimentales, estudiamos diversos esquemas de HHG en gases nobles utilizando haces láser estructurados. Esto nos permite generar armónicos de orden alto y pulsos de attosegundo con propiedades únicas de espín y momento angular orbital. En concreto, demostramos la generación de haces en el ultravioleta extremo en varias configuraciones: i) vórtices escalares y vectoriales con alta carga topológica, ii) vórtices con polarización circular y momento angular constante/variable en el tiempo (auto-torque), iii) vórtices con duración de attosegundo. Estas estructuras espaciotemporales en el EUV o los rayos X blandos amplían las perspectivas de la attociencia y las tecnologías cuánticas relacionadas para mejorar las técnicas de imagen y espectroscopía, allanando la investigación de las interacciones ultrarrápidas entre pulsos de luz con momento angular y la materia.